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La chiesa è in realtà intitolata a San Simeone Profeta, San Simeon Grande è un appellativo popolare. È situata nel sestiere di Santa Croce ed è stata fondata nel 967 dalle famiglie Ghisi, Adoldi e Briosi. 

All’inizio era un edificio di legno e paglia, molto modesto. Fu distrutto da un incendio e ricostruita in pietra nel 1150, periodo in cui diventò anche chiesa parrocchiale.
Durante il dominio napoleonico venne chiusa e divento una succursale di San Simaon Piccolo, che in realtà è ben più grande di questa!

L’edificio ha una pianta a tre navate separate da delle colonne rivestite di prgiata stoffa scarlatta.
I suoi interni sono stati rifatti diverse volte. Uno degli ultimi interventi consiste nel rifacimento del pavimento per volontà della chiesa e per motivi sanitari. Sembrerebbe infatti che nel 1630 vi fosse stato seppellito un appestato. Non si consce in realtà il motivo per cui il pavimento sia stato ricostruito, ma per certo lo è stato in quanto durante gli ultimi restauri è stato trovato il selciato precedente (tra l’altro ricco di sigilli).

Al suo interno sono conservate delle opere del Tintoretto (una delle sue ultime cene) e di Jacopo Palma il Giovane. Molto bello è anche il monumento in pietra del XIV secolo dedicato a San Simeone (probabilmente di scuola pisana).